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《Science》重大突破:石墨烯纳米带实现金属性调控!
2020-09-27 15:43:16 作者:材料科学网 来源:材料科学与工程 分享至:

研究背景


石墨烯我们都很熟悉,那石墨烯纳米带(GNRs)呢?按定义,石墨烯纳米带是指大概宽度小于50 nm的石墨烯条带。其理论模型最初于1996年提出。为了要赋予单层石墨烯某种电性,会按照特定样式切割石墨烯,形成石墨烯纳米带(Graphene nanoribbon)。切开的边缘形状可以分为锯齿形和扶手椅形。采用紧束缚近似模型做出的计算,预测锯齿形具有金属键性质,又预测扶手椅形具有金属键性质或半导体性质;到底是哪种性质,要依宽度而定。可是,近来根据密度泛函理论计算得到的结果,显示出扶手椅形具有半导体性质,其能隙与纳米带带宽成反比。实验结果确实地展示出,随着纳米带带宽减小,能隙会增大。但是,直至2009年, 尚没有任何测量能隙的实验试着辨识精确边缘结构。通过施加外磁场,石墨烯奈米带的光学响应也可以调整至太赫兹频域。


石墨烯纳米带的结构具有高电导率、高热导率、低噪声,这些优良性能促使石墨烯纳米带成为集成电路互连材料的另一种选择,有可能替代铜金属。有些研究者试着用石墨烯纳米带来制成量子点,他们在纳米带的某些特定位置改变宽度,形成量子禁闭(quantum confinement)。在石墨烯纳米带中设计和制造坚固金属态具有挑战性,因为当石墨烯在纳米尺度上进行图形化时,横向量子约束和多电子相互作用会导致电子带隙。自底向上合成的最新进展使原子精确的GNR的设计和表征成为可能,但实现GNR金属性的策略一直是难以捉摸的。


研究成果


日前,加州大学伯克利分校Daniel J. Rizzo等研究人员展示了一种设计和制备金属GNRs的通用方法,使用原子级精确的工具,自下而上的合成。这是通过嵌入局部零模态对称超晶格到半导体GNR中。相邻零模态之间电子的量子力学跳变产生了基本紧束缚电子结构模型所预测的金属带。相关研究工作以“Inducing metallicity in graphene nanoribbons via zero-mode superlattices”为题今天(9月25日)发表在国际顶级期刊《Science》上。


论文链接:https://science.sciencemag.org/content/369/6511/1597

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利用扫描隧穿光谱学(STS)和第一性原理理论模型,研究发现零模只局限于两个亚晶格(即亚晶格极化态)中的一个石墨烯,从而产生位于磁不稳定性边界的窄带金属相。然而,这些GNR的金属带宽可以通过有意地打破GNR的二部分对称性而增加20倍以上,从而产生强大的金属性。这是通过诱导每个GNR单位细胞仅形成两个新的碳-碳键来实现的。这种电子结构的显著变化是由表面上微小的化学键重排引起的,这是由于亚晶格极化的损失而导致的,而亚晶格极化伴随着二部份对称的破坏。这一概念为控制GNR金属性和将GNR电子结构调整为不同的物理状态提供了有用的工具。

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图1 锯齿状GNR的自下而上方法合成图

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图2 sGNR的电子结构图

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图3 5-sGNR的电子结构

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图4零模带结构

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图5 sGNR中的零模工程


总之,作者展示了一种通过将零能模式的对称超晶格插入到其他半导体GNRs来诱导GNRs中的金属性的通用技术,使用扫描隧穿光谱以及第一性原理密度泛函理论和紧密结合计算来验证所得到的金属丰度。研究结果表明,通过有意的子晶格对称破缺控制零模波函数的重叠,可以在较宽的范围内调谐GNRs的金属带宽。这种方法为开发纳米级电气设备以及探索此类一维金属系统中的电子和磁性现象创造了机会,实现了石墨烯纳米带的金属性调控。

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